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https://repositorio.ufms.br/handle/123456789/5943| Tipo: | Tese |
| Título: | Influência de modificadores de Paládio em nanopartículas deOuro (100) e (221) na eletro-oxidação de etanol. |
| Autor(es): | Ana Carolina Gaiotti de Oliveira |
| Primeiro orientador: | Giuseppe Abiola Camara da Silva |
| Resumo: | Etanol é uma molécula modelo para a eletrocatálise de moléculas orgânicas, sendo o menor dos álcoois a conter uma ligação C-C. Apesar de diversos estudos voltados à sua eletrooxidação, este álcool ainda não é eficientemente oxidado a CO2, devido à sua alta demanda de energia para ruptura desta ligação. Assim, dispositivos que convertam energia química proveniente da reação de eletro-oxidação de etanol (REO EtOH) em energia elétrica necessitam de eletrocatalisadores que promovam a quebra da ligação C-C e favoreçam a completa oxidação do álcool. Neste contexto, o presente trabalho objetiva a síntese de nanopartículas de ouro (NPs Au) com dois arranjos superficiais - Au (221) e Au (100) - e o estudo da influência de modificadores de Pd adsorvidos eletroquimicamente nestas NPs frente à REO EtOH em meio básico. As sínteses das NPs Au foram realizadas por redução química de íons Au3+ em solução aquosa, usando ácido ascórbico na presença de um surfactante para a obtenção de NPs Au (221), e borohidreto de sódio para a formação de NPs Au (100). As morfologias das nanopartículas foram investigadas por microscopia eletrônica de varredura (MEV) e microscopia eletrônica de transmissão (TEM). A modificação superficial foi realizada pela adsorção eletroquímica de Pd em meio ácido. A caracterização eletroquímica e o estudo da REO EtOH (0,5 mol L-1 ) foram realizados por voltametria cíclica para as NPs Au puras e após modificação com Pd em meio alcalino com NaOH 1,0 mol L-1 . As NPs Au (100) obtiveram recobrimentos entre 11 e 43%, enquanto as NPs Au (221) obtiveram entre 23 e 43% e os potenciais de eletro-oxidação de etanol são sensivelmente antecipados na presença de Pd. Para compreender as mudanças nas respostas eletroquímicas causadas pela presença deste ad-átomo, os produtos de reação foram monitorados através da técnica de FTIR in situ indicando que Pd catalisa fortemente a produção de acetato e no caso das NPs Au (100), é possível que a corrente de eletro-oxidação se refira a duas vias de oxidação sendo uma a produção de acetato, enquanto a outra deve-se provavelmente à formação de carbonato. |
| Abstract: | Ethanol is a molecule for the electrocatalysis of organic substances, being the smallest of the alcohols to contain a C-C bond. Despite several studies directed to its electro-oxidation, this alcohol is still not efficiently oxidized to CO2, due to its high energy demand to break this bond. Thus, devices that convert chemical energy from the electro-oxidation reaction of ethanol (REO EtOH) into electrical energy provided by electrocatalysts that promote the breaking of the C-C bond and favor the complete emission of alcohol. In this context, the present work aims at the synthesis of gold nanoparticles (Au NPs) with two combined arrangements - Au (221) and Au (100) - and the study of the influence of electrochemically adsorbed Pd modifiers on these NPs against REO EtOH in quite . The syntheses of Au NPs were carried out by chemical reduction of Au3+ ions in aqueous solution, using ascorbic acid in the presence of a surfactant for the uptake of Au NPs (221), and sodium borohydride for the formation of Au NPs (100). The morphologies of the nanoparticles were investigated by scanning electron microscopy (SEM) and transmission electron microscopy (TEM). The surface modification was carried out by electrochemical adsorption of Pd in an acid medium. The electrochemical characterization and the study of REO EtOH (0.5 mol L-1 ) were performed by cyclic voltammetry for pure Au NPs and after modified with Pd in alkaline medium with 1.0 mol L-1 NaOH. The Au NPs (100) obtained coatings between 11 and 43%, while the Au NPs (221) obtained between 23 and 43% and the electro-oxidation potentials of ethanol are significantly anticipated in the presence of Pd. In order to understand the changes in the electrochemical responses caused by the presence of this ad-atom, the reaction products were monitored through the in situ FTIR technique, indicating that Pd strongly catalyzes the production of acetate and in the case of Au NPs (100), it is possible that the current electro-oxidation refers to two pathways of presentation one being the production of acetate, while the other is probably due to the formation of carbonate. |
| Palavras-chave: | eletrocatálise nanopartículas de ouro eletro-oxidação de etanol Au (100) Au (221). |
| País: | Brasil |
| Editor: | Fundação Universidade Federal de Mato Grosso do Sul |
| Sigla da Instituição: | UFMS |
| Tipo de acesso: | Acesso Restrito |
| URI: | https://repositorio.ufms.br/handle/123456789/5943 |
| Data do documento: | 2023 |
| Aparece nas coleções: | Programa de Pós-graduação em Química |
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